Geração de segundo harmônico opticamente modificada em filmes finos de oxinitreto de silício via aquecimento local da camada

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 8658 (2023) Citar este artigo

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A geração de segundo harmônico forte (SHG) em nitreto de silício foi extensivamente estudada - entre outros, em termos de aprimoramento de SHG induzido por laser em guias de onda Si3N4. Esse aprimoramento foi atribuído ao poling totalmente óptico induzido pelo efeito fotogalvânico coerente. No entanto, um processo análogo para filmes finos de Si3N4 não foi relatado. Nosso artigo relata a observação do aumento triplo de SHG induzido por laser em filmes finos de Si3N4. O aprimoramento observado tem muitos recursos semelhantes ao poling totalmente óptico, como dependência de energia altamente não linear, efeito cumulativo ou conexão com a interface Si3N4-Si. No entanto, experimentos idênticos para filmes finos de oxinitreto de silício com baixo teor de oxigênio levam a um comportamento complexo, incluindo redução de SHG induzida por laser. Após um estudo experimental completo, incluindo os efeitos da taxa de repetição ou comprimento do pulso, os resultados observados foram atribuídos à variação de SHG induzida pelo calor. Além de revelar um novo mecanismo de variação de SHG induzida por laser, nossos resultados também fornecem um meio para identificar esse mecanismo.

O nitreto de silício (Si3N4), bem como os oxinitretos de silício (SiOxNy), têm atraído a atenção de muitas aplicações prospectivas em óptica. Esses materiais são usados ​​para revestimento óptico como forma de criar camadas com um índice de refração graduado1. No entanto, recentemente a pesquisa em nitreto de silício tem sido motivada predominantemente por suas propriedades ópticas não lineares, incluindo geração de segundo harmônico forte (SHG)2. Essas propriedades podem ser utilizadas em estruturas de guia de onda, nanocavidades de cristais fotônicos, estruturas plasmônicas ou moduladores ópticos3,4,5.

Muitos estudos investigaram as características ópticas não lineares do Si3N4, focando em particular na fonte de SHG4,5,6,7,8,9,10,11,12,13 efetivo. Os estudos revelam duas possíveis fontes de SHG: (i) geração de SHG na interface Si3N4–Si6,11 e (ii) SHG bulk-like, que apresenta caráter dipolar4,6,13. O bulk SHG com caráter dipolar tem sido atribuído à quebra da simetria do material via deformação ou inomogeneidades locais nesses artigos11,14.

Nos últimos anos, vários grupos de trabalho relataram o forte aumento induzido por laser de SHG em guias de onda de nitreto de silício15,16,17 e microrressonadores18,19. Este aprimoramento foi atribuído ao efeito de polarização totalmente óptica, onde o mecanismo de condução foi o chamado efeito fotogalvânico coerente. Este efeito induz campos elétricos locais internos no material e, portanto, permite a duplicação de frequência eficiente em materiais centrossimétricos via não linearidade de terceira ordem (EFISH)15,16. O efeito fotogalvânico ocorre quando uma amostra é exposta ao feixe de laser fundamental e seu segundo harmônico, que pode ter origem em uma fonte externa ou ser gerado na própria amostra.

A variação de SHG opticamente induzida também foi relatada para superfícies de Si oxidado. A variação foi atribuída à injeção de elétrons e buracos multifótons na interface Si-SiO2. No entanto, esse SHG dependente do tempo é restrito apenas a camadas de óxido menores que 10 nm e desaparece para camadas mais espessas20.

Para filmes finos ópticos de SiOxNy com espessura superior a 10 nm, foi aceito que a eficiência do SHG é determinada pelo processo de deposição e estruturação do filme fino. Por exemplo, a intensidade de SHG demonstrou ser promovida por uma estequiometria de Si3N47, uma deposição direcionada de estruturas de Si3N4 e SiOxNy com tensão residual aumentada21 ou cargas fixas acumuladas nas interfaces da camada21. Em contraste com os guias de onda e microrressonadores, o aumento de SHG opticamente induzido em filmes finos ópticos não foi relatado anteriormente.

Neste artigo, relatamos nossas observações de variação SHG opticamente induzida em filmes finos de nitreto de silício e oxinitreto em um substrato de silício. Em particular, observamos um forte aumento de SHG triplo nas camadas de Si3N4. Algumas características do realce se assemelham ao efeito fotogalvânico coerente, incluindo dependência de energia altamente não linear ou o caráter cumulativo do aprimoramento SHG15,16. Nossas medições também revelaram que a variação de SHG não está ligada a nenhuma mudança notável no índice de refração da camada ou na composição química.